溶解性有機質(zhì)(DOM)是自然水體、土壤和沉積物中普遍存在的一類重要物質(zhì)，在生態(tài)系統(tǒng)中扮演著多重關(guān)鍵角色： DOM就像天然的"防曬霜"，能夠有效減弱紫外線對水生生物的傷害;它還能與各類污染物相互作用，影響其遷移轉(zhuǎn)化過程;通過分析DOM的組成，還可以追溯其來源區(qū)域的土地利用情況。更值得注意的是，DOM在碳循環(huán)中占據(jù)著重要的地位：基于"微生物碳泵"機制，DOM成為連接不同碳庫的重要紐帶。因此，深入研究DOM的組成和循環(huán)，對于揭示碳循環(huán)和營養(yǎng)鹽循環(huán)的奧秘具有特殊意義。

但自然界中不同水體類型中的DOM，尤其是難降解部分，往往表現(xiàn)出高度相似性。因此，如何獲得更加清晰、具有代表性的DOM“指紋圖譜”，是方法研究中的關(guān)鍵點之一。理論上，提高儀器分辨率能獲得更細致的DOM圖譜。例如，21T超高磁場的FT-ICR MS能提供極高分辨率，但此類設(shè)備價格昂貴，僅有少數(shù)實驗室配備。而單單是提高一倍分辨率的15T-FT-ICR MS，設(shè)備費用相對常規(guī)的7T就增加了數(shù)千萬人民幣。因此，在現(xiàn)有常規(guī)設(shè)備的條件下，優(yōu)化方法以提升DOM信號的分辨率和檢出通量是亟待解決的問題。

為此，我們采集了典型端元水體(表層、深層海水，濱海紅樹林沉積物間隙水、內(nèi)陸濕地間隙水，以及河水樣品)進行方法調(diào)試和驗證?；诋斍俺Ｓ玫?T 、9.4T和12T FT-ICR MS設(shè)備，本研究比較了多種分辨率調(diào)整策略。這三種磁場強度代表了目前較為普及的儀器類型，研究結(jié)果可為使用不同儀器的研究人員提供優(yōu)化思路，也有助于推動DOM研究方法的標準化和數(shù)據(jù)共享。結(jié)果表明，根據(jù)不同水體來源的特征差異和研究目標，相應(yīng)的DOM信號調(diào)試策略也不同(圖1)。該研究不僅有效提升了溶解有機質(zhì)的信號(圖2)、增強了不同水體端元(河流、間隙水、海水)指紋圖譜的差異化特征，也提出了在不同分辨率條件下具有可信度的變異系數(shù)區(qū)間(圖3)，從而提升了不同實驗室之間信號的可比性。

相關(guān)研究以“Refining Resolution Settings for Analysis of Dissolved Organic Matter in Varied Natural Environments by FT-ICR MS”為題發(fā)表在ASLO旗下水生生態(tài)學(xué)和海洋學(xué)領(lǐng)域?qū)I(yè)期刊Limnology and Oceanography – Methods(《湖沼學(xué)與海洋學(xué)：方法》)。中國科學(xué)院華南植物園可持續(xù)生態(tài)學(xué)團隊成員甘淑釵為論文的第一作者，王法明研究員為通訊作者，合作單位包括中國廣州分析測試中心、中科院廣州地化所及哈佛大學(xué)。該研究得到國家自然科學(xué)基金項目、“一帶一路”國家與國際科學(xué)組織聯(lián)盟項目、國家重點研發(fā)計劃、中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進會項目、廣東省應(yīng)用植物學(xué)重點實驗室等項目資助。論文鏈接：https://doi.org/10.1002/lom3.10696

圖1. 基于超高分辨質(zhì)譜FT-ICR MS分析有機質(zhì)的信號調(diào)試策略指南概要圖

圖2. 不同參數(shù)設(shè)置對溶解有機質(zhì)“指紋圖譜”特征的影響示意圖

圖3. 不同方法設(shè)置條件下溶解有機質(zhì)的組成變化、變異系數(shù)雷達圖及生物可利用指數(shù)變化